分析桂林理工大学Mxene基酶促电化

胆固醇，又称胆甾醇，是一种环戊烷多氢菲的衍生物。胆固醇是许多疾病的重要生物标志物。胆固醇含量低可引起低脂蛋白、败血症、营养不良、贫血等多种疾病，而胆固醇含量高可能与多种疾病有关，如高血压、脑血栓形成、冠心病、动脉粥样硬化等。一般情况下，人体胆固醇水平的正常维持范围是2.83-5.20mM。因此，开发一种简单、准确、灵敏、有效的胆固醇浓度监测方法在学术和医学领域都具有重要的现实意义。近年来，一类新型二维过渡金属碳化物、氮化物或碳氮化物(MXene)以其优异的金属导电性、亲水表面、大比表面积、层状结构、显著的化学稳定性和丰富的表面化学基团等优点开始被应用于电化学生物传感器领域。MXene可由MAX相刻蚀元素A得到，其中M一般为早期过渡金属，A多为周期表元素的IIIA或IVA,X代表碳或氮。MXene的通式为Mn+1XnTx，Tx为表面官能团(-O、-OH、-F)，M和X同上。MXene在超级电容器、催化剂、电磁屏蔽和锂硫电池等方面有着巨大的应用前景。由于MXene具有大的比表面积，其在固定化酶或蛋白质以实现加速反应动力学方面与其他一些二维材料相比具有可同性和优越性。然而，MXene容易在自然界中团聚或堆积，阻碍了电极离子的传输。为了充分利用MXene的电化学性能，人们发展了多种方法来创建多孔结构或在MXene中引入层间间隔。因此，越来越多的报道将2D材料构建成3D宏观结构，如薄膜或气凝胶，可以大大加速高效器件电极中的离子输运。此外，壳聚糖(Chit)具有优异的成膜能力、生物相容性、无毒、高机械强度和亲水性，可用于构建电化学生物传感器，被广泛用作固定化酶的生物材料。基于Mxene的酶促生物传感器由于其反应速度快、灵敏度高、固有选择性好和生物相容性好等优点而得到了迅速发展，但由于酶失活、成本高、制备难度大，限制了其广泛应用。因此，鉴于MXene独特的结构和优异的性能，其在固定化酶和制备生物传感器方面的应用值得进一步研究。图1.构建Chit/ChOx/Ti3C2Tx/GCE传感器及检测胆固醇的原理图。图片来源：Biosens.Bioelectron.近日，桂林理工大学的侯士立课题组结合MXene和Chit的优异特性，构建了一种敏感、简单的MXene基酶促电化学生物传感器。该课题组先将Ti3AlC2分层刻蚀形成Ti3C2Tx，作为固定胆固醇氧化酶(ChOx)的模板，然后设计连续自组装过程形成手风琴状的Chit/ChOx/Ti3C2Tx纳米复合材料，构建了Chit/ChOx/Ti3C2Tx/GCE电化学传感器，并用差分脉冲伏安法(DPV)研究了纳米复合材料的电化学行为。其中，Chit和Ti3C2Tx有助于固定ChOx，同时发挥电子传递的传导介质作用。在最优的实验条件下，该传感器在胆固醇浓度为0.3-4.5nM范围内呈良好的线性关系，检出限为0.11nM，灵敏度为.66μAnM-1cm-2。该传感器的DPV信号是ChOx选择性氧化胆固醇生成胆甾-4-烯-3-酮和H2O2，随着H2O2的产生，在适当的电位下可以检测到氧化电流。通过氧化电流可以间接测量胆固醇水平，同时，氧化还原介质(Fe(CN)63-/4-)的加入促进了电子从分析物到修饰电极的传递。因此，氧化还原介质在胆固醇氧化过程中起着重要的作用，快速可逆的电子转移加速了电化学反应的动力学过程。该传感器具有良好的线性响应和较低的检测限，在测定胆固醇浓度方面表现出优异的性能。此外，该传感器已成功应用于实际样品中胆固醇的检测，具有良好的稳定性和重现性。图2.(A)裸电极GCE(a),Chit/ChOx/GCE(b)Chit/ChOx/Ti3C2Tx/GCE(c)分别在含有0.1MKCl和1.0mM胆固醇的1mMFe(CN)63/4-溶液中测试的循环伏安法（CV）图；扫速:mVs-1。(B)Chit/ChOx/Ti3C2Tx/GCE(a),Ti3C2Tx/GCE(b),GCE(c),Chit/ChOx/GCE(d)分别在含有0.1MKCl和1.0mM胆固醇的1mMFe(CN)63/4-溶液中测试的Nyquist图；插图:放大的(b)Ti3C2Tx/GCENyquist图.图片来源：Biosens.Bioelectron.图3.Chit/ChOx/Ti3C2Tx/GCE传感器分别在含有0.1MKCl和1mMFe(CN)63-/4-的不同浓度的胆固醇(a?j):0,0.3,1,1.5,2.0,2.5,3.0,3.5,4.0,4.5nM溶液中的DPV图；插图是工作曲线。图片来源：Biosens.Bioelectron.这一成果近期发表在BiosensorsandBioelectronics上，文章的第一作者是桂林理工大学硕士研究生夏天姿，第一通讯作者为桂林理工大学侯士立高级工程师，第二作者为山东大学侯士峰教授，第一通讯单位为桂林理工大学。原文（扫描或长按

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